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硅烯表面上單層石墨烯“保護層”的構築及其異質結構研究獲進展
來源:中科院之聲 [2018-12-04]

硅烯是硅原子排列成的蜂窩狀翹曲結構。因其具有和石墨烯相似的幾何構型,理論計算發現硅烯的能帶結構與石墨烯類似,在布裏淵區的頂角(K點)也存在狄拉克錐,載流子爲無質量的狄拉克費米子。由于硅原子比碳原子重,硅烯具有更強的自旋軌道耦合相互作用,理論預言有可能在硅烯中觀測到量子自旋霍爾效應和量子反常霍爾效應。理論計算還發現,通過外加電場或堿金屬原子吸附等方式,可以調節硅烯狄拉克點處能隙的大小。然而,由于化學性質較爲活潑,硅烯在空氣中極容易被氧化。L. Tao等人在2015年首次成功制備出硅烯晶體管器件並測量了硅烯的載流子遷移率,然而,由于硅烯在空氣中的不穩定性,他們制備的器件只存活了兩分鍾 [Nat. Nanotechnol., 2015, 10, 227]。另一方面,基于硅烯的異質結構也被理論預言具有優異的物理化學性質,但是由于硅在自然界中不存在類似石墨的層狀體材料,硅烯並不能通過傳統的機械剝離方式得到,而基于硅烯的異質結構體系也就不能通過傳統的“堆疊”方式制備。因此,如何制備穩定的硅烯和基于硅烯的二維異質結構目前在實驗上面臨巨大挑戰。


近年來,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心納米物理與器件實驗室高鴻鈞團隊在石墨烯及類石墨烯二維原子晶體材料的制備、物性與應用基礎等方面開展研究,取得一系列居國際前沿的研究成果。在過去十多年間,他們采用分子束外延生長方法,1) 制備出了大面積、高質量的石墨烯及類石墨烯二維原子晶體材料,如:外延石墨烯 [Chin. Phys. 16, 3151 (2007), Adv. Mater. 21, 2777 (2009)]、硅烯 [Nano Lett. 13, 685 (2013),Nano Lett. 17, 1161 (2017)]、鍺烯 [Nano Lett. 13, 4671 (2013)]、铪烯 [Adv. Mater. 26, 4820 (2014)]、二硒化鉑與銅硒二維原子晶體 [Nano Lett. 15, 4013 (2015), Nat. Mater., 16, 717 (2017)]等;2) 實現了石墨烯的多種單質元素的插層 [Appl. Phys. Lett. 100, 093101 (2012), Appl. Phys. Lett. 99, 163107 (2011)];3) 揭示了單晶表面上石墨烯插層的普適機制 [J. Am. Chem. Soc. 137(22),7099 (2015)]等。這一系列工作爲探索新型二維材料和構築二維材料異質結構奠定了基礎。


最近,該研究團隊的李更、張禮智(共同第一作者)和杜世萱(共同通訊作者)等將STM實驗與理論計算相結合,在構築單層石墨烯“保護”的硅烯及其異質結構的研究中取得新進展。他們首先在Ru(0001)襯底上生長石墨烯層,並在其下插入硅原子以構築硅烯。同時,他們通過控制硅的量,在石墨烯下制備不同類型的硅烯納米結構並通過掃描隧道顯微鏡(STM)成像分析。在低劑量下,在石墨烯摩爾圖案的頂部(atop)區域下周期性排列的硅烯納米片段陣列是一種新型的本征圖案化的二維材料;而在較高劑量下,插入的Si形成硅烯單層。在更高的Si劑量下,在石墨烯和基底之間則形成多層硅烯。這一系列過程得到第一性原理計算的證實。將所制備的石墨烯/硅烯異質結構在空氣中暴露兩周,沒有顯示出可觀察到的損壞,表明了其良好的空氣穩定性。異質結構的垂直輸運特性表現出了整流效應。


相關工作發表在《先進材料》(Advanced Materials)上。該工作得到科技部(2013CBA01600, 2016YFA020230, 2018FYA0305800)、國家自然科學基金委(61390501, 61474141, 11604373)和中科院的資助。


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圖1. 在石墨烯/Ru(0001)界面處的硅烯結構形成示意圖。在退火過程中,沉積的Si原子插入到石墨烯和Ru基底之間。沉積量較小時,Si原子在石墨烯摩爾斑圖atop區域(隆起的區域)下方形成蜂窩狀硅烯納米薄片。隨著Si沉積量的增加,插層結構形成硅烯單層結構。


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圖2. 硅烯納米薄片陣列的STM圖像及理論模擬。(a)STM形貌顯示Si插層後的石墨烯/Ru(0001)結構。插圖爲(a)的放大圖像。(b,c)分別爲在-0.5 V和-0.1 V偏壓下在相同區域得到的硅烯和石墨烯的原子級分辨率圖像。(d)在石墨烯摩爾晶格atop區域下方插層26個Si原子組成的硅烯薄片的原子結構模型。(e,f)分別爲(d)中的模型在-0.5 eV和-0.1 eV下通過第一性原理計算模擬的STM圖像,與實驗觀測到的一致。


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圖3. 單層硅烯的STM圖像及理論模擬。(a)石墨烯/硅烯異質結構生長在Ru(0001)表面的STM圖像。(b)表層石墨烯晶格的原子分辨率圖像。(c)(7×7)Ru(0001)/(√21×√21)硅烯/(8×8)石墨烯異質結構模型的頂視圖和側視圖(超晶格元胞由紅色菱形標記)。(d)(c)中構型的第一性原理模擬STM圖像。


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圖4. 石墨烯/硅烯異質結構的電子局域函數(ELF)計算和輸運特性。(a,b)硅烯納米片和單層硅烯在硅原子平面的電子局域函數(ELF)分布圖。c)在105 K下測量的石墨烯/硅烯/钌垂直異質結構的電流-電壓曲線,顯示典型的肖特基型整流行爲。插圖是器件結構和測量的示意圖。 d)伏安曲線的對數圖。通過將其與Schockley模型擬合得到的理想因子爲1.5。


來源:中國科學院物理研究所


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